Leni Katajakoski ponkaisi suuren yleisön tietoisuuteen vuoden 1954 Miss Suomi-kilpailuissa sijoituttuaan kilpailun voittajan Yvonne de Bruyinin perintöprinsessaksi tittelillä 'Elokuvatyttö'. Siitä alkoi Katajakosken ura näyttelijänä.
Ensimmäinen vilahdus Katajakoskesta valkokankaalla näkyi samana vuonna elokuvassa Putkinotko. Parissa seuraavassa elokuvassa hänellä oli näkyvämpi sivurooli. 1957 Ville Salmisen ohjaamassa elokuvassa Taas tyttö kadoksissa! Katajakoski esiintyi jo yhtenä pääosanesittäjistä. Seuraavana vuonna Aarne Tarkaksen ohjauksessa syntyi Kulkurin masurkka, joka johti seuraavina vuosina yhteistyöhön useissa komedioissa. Näihin aikoihin Leni meni naimisiin näyttelijä Martti Kuninkaan kanssa. Avioliitto kesti vain pari vuotta.
Vuoden 1959 satoa olivat vuoden suosikkielokuva Yks' tavallinen Virtanen sekä Maunu Kurkvaaran Patarouva. Seuraavana vuonna olivat vuorossa Ville Salmisen komedia Oho, sanoi Eemeli ja Kaks' tavallista Lahtista sekä vielä Tarkaksen komedia Opettajatar seikkailee. Elokuvassa Katajakoski esittää lyseon opettajatarta, joka joutuu vaikeuksiin taidemaalarin (Tommi Rinne) maalattua hänestä alastonkuvan.
Vuoden 1961 elokuvia olivat Tarkaksen Minkkiturkki ja Veikko Itkosen Mullin mallin, jossa Katajakoski oli ainoa naisnäyttelijä. Vuonna 1962 syntyi Tarkaksen ohjauksessa Älä nuolaise..., jossa Tommi Rinne ja Leo Jokela esittävät bensa-aseman myyjiä, jotka tekeytyvät amerikkalaisiksi miljonääreiksi ja yrittävät päästä rikkaisiin naimisiin. Viimeinen Tarkas-ohjaus, Johan nyt on markkinat! vuodelta 1966, jäi vuosiksi Katajakosken viimeiseksi elokuvarooliksi.
Katajakoski palasi kameroiden eteen 1975 Simpauttajassa ja sen jälkeen elokuvissa Luottamus, Viimeinen savotta ja Jäniksen vuosi. Vielä 1990-luvulla hänet nähtiin Nortiassa ja elokuvassa Liian paksu perhoseksi.
Katajakoski teki pitkän päivätyön maakuntateattereissa ja vieraili muun muassa Arena-Jurkassa ja Pyynikin kesäteatteriinssa. Vuodesta 1978 hän oli kiinnitettynä Seinäjoen Kaupunginteatteri.
