60-luvulla Seija Simola ja Sammy Babitzin palkattiin Leo Lindblomin yhtyeen solisteiksi ja molemmat alkoivat herättää huomiota yleisön ja ammatti-ihmisten keskuudessa. Simola teki ensimmäiset levytyksensä v. 1966, mutta läpimurto tapahtui vasta vuosikymmenen lopussa, jolloin italialaisiskelmät Sulle silmäni annan ja Rakkaus kasvoista kasvoihin valloittivat suomalaiset. Sitä seurasivat mm. vaativat levytykset, kuten Aranjuez-konserton teema Näkemiin ja Claude Debussyn Kuutamo.
Simola oli suosittu artisti koko 70-luvun ajan. Taiteellisten levytysten lisäksi hän levytti myös silloin tällöin pop-musiikkia. Näistä tunnetuimpia ovat ABBA-suomennokset Waterloo ja Fernando, joihin Seija teki myös itse suomennoksen. Suurimpia menestyksiä olivat Maritza ja Et itkeä saa Argentiina.
1978 Simola edusti Suomea Eurovision laulukilpailussa Reijo Karvosen sävellyksellä Anna rakkaudelle tilaisuus. Laulu menestyi kilpailussa hyvin vaatimattomasti, sillä 18. sija oli vuosikymmenen huonoin suomalaissijoitus. Huono menestys Euroviisuissa vaikutti myös Simolan suosioon, sillä levyjen myynti romahti ja esiintymisiä alkoi olla huomattavasti entistä vähemmän. Tämän vuoksi mm. vuonna 1979 julkaistu LP-levy Katseen kosketus ei menestynyt hyvin.
80-luvulla Simola levytti kaksi pitkäsoittoa, jotka sisälsivat diskopoljentoisia iskelmiä. Ei rakastaa voi tämän enempää vuodelta 1984 jäi toistaiseksi Simolan viimeiseksi hitiksi. Simola ei kuitenkaan ole koskaan mieltänyt itseään iskelmälaulajaksi ja diskoalbumien vastapainoksi v. 1986 Esa Kaartamo sävelsi ja sanoitti Seijalle taiteellisen levykokonaisuuden, jota artisti itse pitää yhtenä uransa parhaista. Levy on jäänyt toistaiseksi Seijan viimeiseksi pitkäsoitoksi.
