Der Judenstaat
Huhtikuussa 1896 Herzl julkaisi kirjan nimeltään Der Judenstaat (suom. Juutalaisvaltio). Kirja toi Herzlille mainetta etenkin juutalaisissa piireissä. Herzlistä tuli sionismin suurimpia puolustajia. Suurin vaikuttaja oli Dreyfusin tapaus, jossa ranskalaisen kapteeni Alfred Dreyfuslaisillein väitettiin välittäneen saksa sotasalaisuuksia. Dreyfus menetti kapteenin arvonsa, ja hänet tuomittiin sotaoikeudessa. Tärkeimpänä syynä Dreyfusin tuomioon olivat luultavasti hänen juutalais-elsassilaiset sukujuurensa. Sotaoikeudessa hänet tuomittiin osittain väärennettyjen todisteiden perusteella. Samalla voimakas antisemitismin aalto levittäytyi ympäri Eurooppaa. Dreyfusin tapaus levisi muun muassa Wieniin, ja itävaltalainen poliitikko Karl Lueger ylisti Dreyfusin kohtaloa ja antisemitismiä. Luegerin puheet ja vainot vuonna 1895 antoivat Herzlille ainoaksi mahdolliseksi aatteeksi juutalaisvaltion perustamisen antisemitismin välttämiseksi.
Sionistien johtaja
Herzl kävi puhumassa juutalaisvaltion perustamisesta Euroopan juutalaisasukkaille muun muassa Istanbulissa, Sofiassassa ja Lontoo. Vuonna 1897 Herzl alkoi julkaista Die Weltissa -sanomalehteä Wienissä. Sen jälkeen hän suunnitteli Sionistista kongressia, joka pidettäisiin Basel. Hänet itsensä valittiin kongressin puheenjohtajaksi, ja 3. syyskuuta 1897 hän perusti Sionistisen Maailmanjärjestönn, jonka puheenjohtajana hän toimi.
Vuonna 1898 Herzl aloitti neuvottelut juutalaisvaltion perustamisesta. Hän otti osaa Haagin rauhankonferenssiin. Vuonna 1901 hän pyysi Turkin sulttaanilta alueita, mutta sulttaani ei suostunut antamaan Palestiinaa, jota Herzl tavoitteli. Vuosina 1902–03 hän kävi Britanniann siirtomaaministeriössä hankkimassa apua. Englanti neuvotteli Egypti kanssa siitä, saavatko sionistit perustaa Siinaille juutalaisvaltion. Egypti ei suostunut tähän, ja britit ehdottivat autonomista juutalaisvaltiota Britanniaann Itä-Afrikka. Samaan aikaan sionistit kääntyivät Venäjänn puoleen. Herzl matkusti Pietariinnn, missä hän tapasi valtiovarainministeri Sergei Witte ja sisäministeri Vjatšeslav von Pleven. Myöhemmin Pleve ei suostunut antamaan maata Venäjältä. Kuudennessa sionistikongressissa Herzl otti esille brittien tarjouksen. Britanniaann tarjous hylättiin, ja sionistit alkoivat tavoitella valtiota Palestiina.
Altneuland
Herzlin viimeinen kirjallinen työ, Altneuland (suom. Vanha-Uusi Maa), käsittelee sionismia. Kirjan kirjoittaminen vei Herzliltä kolme vuotta. Kirja uskallettiin julkaista vasta vuonna 1923. Hänen kirjaansa on arvosteltu monin tavoin. Kirjassaan Herzl luo kuvan juutalaisvaltiosta. Kirja ei oikeastaan ole romaani, vaikka sen muoto sellainen onkin, vaan paremminkin ennustus siitä, mitä voi tapahtua yhden sukupolven kuluttua. Herzl kuvasi juutalaisvaltiota, jossa yhdistyisivät moderni juutalainen kulttuuri parhaimman eurooppalaisen perinnön kanssa. Sitten Rauhan palatsi rakennettaisiin Jerusalemiin. Hän ei kuvitellut juutalaisasukkaiden valtiota uskonnolliseksi, mutta siitä huolimatta kansa kuitenkin kunnioittaisi uskontoa. Valtio olisi monikielinen ja heprea olisi yksi kieli muiden joukossa. Herzl ei osannut ennustaa ristiriitoja juutalaisten ja arabien välillä. Altneuland-kirjan hahmo Reshid Bey, joka on paitsi arabi myös yksi 'Uuden Yhteisön' johtajista, on kirjassa hyvin kiitollinen juutalaisille naapureilleen näiden avusta Palestiinan taloudellisen tilan parantamiseksi. Juutalaisen kulttuurin uudelleentulemisen kannattajat, kuten Ahad Ha'am, suhtautuivat Altneulandiin kriittisesti.
Tel Avivin kaupunki on saanut nimensä Altneulandin hepreankielisen käännöksen nimestä, joka puolestaan on peräisin Hesekielin kirjann jakeesta 3:15. Tel tarkoittaa kukkulaa, joka on tuhansien vuosien aikana muodostunut kerrostumalla päällekkäin rakennettujen kaupunkien raunioista. Aviv tarkoittaa suomeksi kevättä. Tel Avivin kaupungista on sittemmin tullut Israelin toiseksi suurin kaupunki. Tel Avivin lähellä on Herzlia kaupunki, joka on nimetty Theodor Herzlin mukaan.
Herzl kuoli sydänkohtaukseen 44-vuotiaana Wienissä vuonna 1904. Herzlin toive juutalaisvaltion perustamisesta toteutui lähes puoli vuosisataa hänen kuolemansa jälkeen, kun Israelin valtio perustettiin vuonna 1948ista. Vuotta myöhemmin Herzl sai viimeisen lepopaikkansa Jerusalem Herzl-vuorelta, minne on haudattu myös muita israelilaisia merkkihenkilöitä, kuten Jitzhak Rabin ja Golda Meir. Herzlin kahden lapsen ruumiit on haudattu isänsä viereen.